伴隨著便攜式便攜電子設(shè)備、動力汽車和大規(guī)模儲能器件在人們?nèi)粘Ｉ钪械男枨蟪掷m(xù)攀升，具有高理論能量密度、低成本和環(huán)境友好等優(yōu)點的鋰硫（Li-S）電池被視為極具開發(fā)潛力的下一代二次電池系統(tǒng)。近年來，利用客體材料對硫進(jìn)行負(fù)載以提Li-S電池正極的活性物質(zhì)利用率和循環(huán)壽命推動了Li-S電池研究的迅速發(fā)展。目前所報道的Li-S電池正極單位面積的載硫量大多低于3.5 mg cm-2，硫的百分含量普遍低于70 wt%，尚不能滿足實際應(yīng)用對Li-S電池的能量密度需求。研究者們致力于開發(fā)高硫負(fù)載的硫正極來提升Li-S電池的面積容量。然而，使用高硫負(fù)載硫正極的Li-S電池的性能通常會發(fā)生迅速衰減。同時，現(xiàn)有的高硫負(fù)載硫正極在體積容量方面仍處于較低水平。因此，高硫負(fù)載硫正極的設(shè)計開發(fā)面臨著兩大難題：（1）低倍率和循環(huán)穩(wěn)定性，（2）高面積容量和低體積容量的不匹配。

       受到老式相冊緊密堆積結(jié)構(gòu)的啟發(fā)，該研究團隊提出一種新型二維“蛋黃-殼”結(jié)構(gòu)，合成石墨烯包裹于中空多孔碳納米片的內(nèi)部腔體中（簡稱G@HMCN），以構(gòu)建不使用金屬集流體和粘結(jié)劑的自支撐型鋰硫正極薄膜材料。由于具有高比表面積和孔容、豐富的氮原子摻雜和良好的分散性，G@HMCN能夠制備載硫量高達(dá)80.5 wt%的碳硫復(fù)合物（簡稱G@HMCN/S）。通過簡單的真空抽濾法，G@HMCN/S和商品化的石墨烯可以共組裝形成自支撐、柔性且緊密堆積的復(fù)合薄膜（簡稱G@HMCN/S-G）。該復(fù)合膜的載硫量為73 wt%，面積載硫量可達(dá)5~10 mg cm-2。受益于獨特的緊密堆積結(jié)構(gòu)，面積載硫量為5 mg cm-2的G@HMCN/S-G作為Li-S電池正極，在5C（1C=1675 mA g-1）倍率下充放電的可逆容量高達(dá)524 mAh g-1；在1 C倍率下500次循環(huán)后可逆容量仍可保持719 mAh g-1；可以兼顧高面積容量（5.7 mAh cm-2）與高體積容量（1330 mAh cm-3）。更為突出的是，面積載硫量為10 mg cm-2的G@HMCN/S-G的面積容量與體積容量分別可達(dá)11.4 mAh cm-2和1329 mAh cm-3。該研究工作不僅為發(fā)展高能量密度Li-S電池提供了新的機遇，同時也衍生了一類新型的二維碳納米材料，有望應(yīng)用于其它眾多研究領(lǐng)域，如超級電容器、異相催化和電催化、柔性儲能器件。

       該研究工作得到了科技部、國家自然科學(xué)基金委、固體表面物理化學(xué)國家重點實驗室、能源材料化學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心和福建省納米制備技術(shù)工程中心的支持。